廉价甲烷干重整催化剂降低温室气体转化成本

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甲烷、二氧化碳等温室气体的增加导致温室效应的加剧，进而引发了全球变暖的问题。综合利用甲烷和二氧化碳对缓解温室效应改善气候环境具有重要意义。其中甲烷干重整反应是一种可行的方法，它可以同时转化甲烷和二氧化碳两种温室气体，生产合成气，在缓解温室效应的同时也为甲醇等费托合成提供原料气。此外，通过调节反应条件和催化剂，可以实现高效转化和选择性合成，进一步提高其经济性。然而，甲烷干重整反应是强吸热反应，需要在高温条件下进行。在高温反应条件下，催化剂表明容易生成积碳或者引起活性金属烧结。通过合适的催化剂设计和处理方法，可以降低这些问题的影响，并提高甲烷干重整反应的效率。因此，开发廉价易得、性能优良的甲烷干重整催化剂是近年来研究者们研究的重点。

为解决高温条件问题，催化剂的性能优化成为关键。目前，催化剂性能的优化主要从以下几方面进行：一是对活性金属粒径和分散性进行调控；二是增强金属-载体间的相互作用；三是进行调节活性金属表面的微环境。这些方法的目的都是增加活性金属与反应物之间的接触几率，从而提高催化剂的活性和选择性。研究已经发现，在载体中构建限域结构是实现催化剂性能优化的有效方法之一：一方面通过特定的几何结构可以限制活性金属的生长和聚集；另一方面通过活性金属和限域结构间的界面电子效应可以有效增强活性金属和载体间的相互作用。

近日，太原理工大学教授张国杰团队开发了一种出廉价且具有高活性和稳定性的钴基/富缺陷生物质炭材料催化剂，该成果以《钴基生物质炭材料催化剂氮掺入-蒸发导致的结构缺陷对甲烷干转化的影响》为题在Fuel期刊发表。

该团队以生物质豆粕为制炭前驱体，通过引入外部氮源三聚氰胺，将氮原子导入生物质炭骨架中，随后利用高温和缺陷诱导剂共同作用，将引入碳骨架中的外部氮原子和生物质炭材料中的固有氮原子蒸发，从而形成缺陷结构。团队进一步以富缺陷生物质炭材料为载体制备负载活性金属钴制备了新型干重整催化剂。缺陷结构的限制效应有效阻止了钴位点的聚集，缺陷结构中的未配对电子增强了载体的碱性，有效促进了对酸性气体二氧化碳的吸附和活化，同时也改善了被锚定钴位点的电子环境，提升了催化剂表面催化活性中心钴物种的含量。从而使钴基/富缺陷生物质炭材料催化剂展现出良好的催化性能。本研究为廉价高效干重整催化剂的开发提供了一种新策略。

相关论文信息：https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.129752