在线追踪揭示云滴中棕色碳的液相形成证据

中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室博士生郭子雍与导师毕新慧研究员和张国华特任研究员等人利用云雾在线观测平台揭示了云滴中棕色碳的液相形成证据。相关研究在该所有机分析平台上完成，近日发表于《大气化学与物理》。

棕色碳是一类在近紫外和可见光波段具有强吸收能力的有机碳质气溶胶，对云寿命及降水可能产生重要影响。尽管已有实验室研究表明液相过程可产生棕色碳，但目前观测研究多关注云水的化学组成，尚未考虑云中棕色碳的光学性质及演化机制；且由于缺乏对活性云滴及未活化颗粒物（间隙颗粒物）的系统观测及对比研究，难以明确云中液相过程对棕色碳形成的贡献。

研究人员利用云雾在线观测平台在广东天井山（海拔1690米）开展了山帽云的观测研究。基于地用逆流虚拟撞击器PM_2.5切割头与黑碳仪联用在线观测获得云滴残余颗粒（云滴经干燥获得）、云间隙颗粒和无云期间环境背景颗粒的光吸收系数；使用云雾水收集器和中流量采样器采集了云水和PM_2.5滤膜样品，结合紫外-可见分光光度计和荧光分光光度计等，对云水和PM_2.5样品中水溶性组分的光学性质进行了对比分析，探讨了云过程对棕色碳形成的影响。

研究报告了云滴残余颗粒、云间隙颗粒和无云期间环境背景颗粒，以及云水和PM_2.5的光学性质，并基于此估算了其中棕色碳一次源和二次形成的贡献。结果表明，云中液相过程显著促进了棕色碳的形成。云残余颗粒中有67-85%的棕色碳来源于二次形成，远高于云间隙颗粒（9-23%）和环境背景颗粒（11-16%）；PMF正交矩阵因子分析也显示云水中棕色碳的吸光系数（Abs_365nm）主要由二次形成及生物质燃烧因子贡献（>80%）。进一步通过对比云水与云滴残余颗粒，PM_2.5水溶性组分和云间隙颗粒中棕色碳的光学性质，发现水不溶性棕色碳对总棕色碳的光吸收有重要贡献（48-75％）。

该研究基于外场观测在线追踪了云中有机气溶胶吸光性质的演化过程，丰富了对棕色碳形成的认识，可为模型模拟云中棕色碳的形成及效应提供参考。

该项工作得到了国家自然科学基金和广东省杰出青年科学基金等项目资助。

相关论文信息：https://doi.org/10.5194/acp-22-4827-2022