氧化物—氧化物界面作用研究方面有了新进展

2023-08-09 17:47:21    来源:中国科学报    


【资料图】

氧化物广泛应用于多相催化领域,氧化物催化作用研究是多相催化中的一个重要方向。近日,中国科学院大连化学物理研究所包信和院士、研究员傅强团队在氧化物—氧化物界面作用研究方面取得新进展。团队解构了氧化物—氧化物界面作用中的局域限域效应和远程溢流效应,相关成果发表在《美国化学会志》上。

团队在前期研究中发现,单层分散、亚稳态、高活性氧化物纳米结构可以在贵金属表面稳定,并提出了界面限域催化概念,近期研究进一步揭示了环境气氛对氧化物/金属界面结构的协同限域效应。然而,相较于氧化物/金属界面催化作用的深入理解,目前对于氧化物/氧化物界面作用的理解非常有限。

本工作中,研究人员将Co3O4沉积到ZnO粉末载体表面上,构建l了具有化学键合作用的氧化物/氧化物界面,并且近常压XPS和TPR等表征揭示了Co3O4层和ZnO载体之间存在明显的局域界面限域效应,使得其在二氧化碳加氢反应气氛中能够维持CoO亚稳态,反应产物一氧化碳选择性达到93%。此外,研究人员将Co3O4和ZnO粉末机械混合,形成物理接触的氧化物—氧化物界面。原位表征结果表明,ZnO的引入可以显著增强使Co3O4还原到金属Co,在二氧化碳加氢反应中二氧化碳转化率显著提高至45%,同时CH4选择性为92%。这种界面效应归因于在ZnO表面上H2解离形成的氢物种,从ZnO纳米粒子远程溢流到邻近的Co3O4纳米粒子。

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.3c02483

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