我所揭示含钡钙钛矿材料高温氧活化机制

2022-04-22 16:38:29    来源:中国科学院大连化学物理研究所    

近日,中科院大连化物所无机膜与催化新材料研究组(504组)杨维慎研究员、朱雪峰研究员团队与电镜技术研究组(DNL2002)刘伟研究员、理论催化创新特区研究组(05T8组)肖建平研究员等合作,发现了在高温富氧条件下,含钡(Ba)材料表面析出的BaO/BaO2纳米粒子对氧活化具有超高的活性,是氧交换反应的活性位点。这一发现对揭示含Ba钙钛矿氧化物表面高温氧活化和输运机制具有重要意义。

Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCF)材料是杨维慎团队于2000年首次合成的具有国际领先水平的透氧膜材料(J. Membrane Sci.,2000)。该材料不仅是国际透氧膜材料性能对标的代表性材料,而且作为电催化材料被广泛应用到高温和低温ORR、OER等反应中。

为揭示BSCF钙钛矿具有优异性能的本质原因,研究团队对氧渗透动力学进行了深入分析,发现Ba的掺入能够显著加快氧表面交换反应速率。并且,研究团队利用环境电镜直接观测到BSCF材料在高温富氧气氛中表面会析出BaOx纳米粒子,同时利用电化学测试证明了BaOx以及能够析出或分解得到BaOx的含Ba材料对氧活化过程具有很高的催化活性。此外,研究团队结合DFT计算发现,析出的BaOx纳米粒子能够显著降低氧还原过程中氧分子吸附解离以及氧析出过程中氧离子复合脱附过程的能垒,从而加快了气—固界面的氧交换反应动力学。该项研究将为透氧膜材料和电催化材料的优化设计提供科学基础。

相关研究成果以“Oxygen Activation on Ba-containing Perovskite Materials”为题,于近日发表在《科学进展》(Science Advances)上。该工作的共同第一作者是我所博士后祝悦、联合培养博士研究生刘冬冬、博士研究生井慧娟。上述工作得到科院B类先导专项“能源化学转化的本质与调控”、国家自然科学基金和中国博士后基金等项目的资助。

文章链接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn4072

[责任编辑:h001]
关键词: 含钡钙钛矿

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